近日，英国365集团公司彭鹏团队与中国石油大学（华东）阎子峰、中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士/徐舒涛团队合作，在《Journal of the American Chemical Society》期刊发表题为“Revealing the Crucial Roles of Pore Interconnectivity between Zeolitic and Nonzeolitic Components in Enhancing Diffusion and Catalytic Efficiency of Industrial Zeolite-Based Catalysts”的研究论文，中国石油大学（华东）/中科院大连化物所徐亦璞为论文第一作者，365英国官网彭鹏、中国石油大学（华东）阎子峰、中科院大连化物所徐舒涛为论文共同通讯作者。

催化研究的最大目标之一是以有利可图的方式满足社会需求。沸石和“非沸石组分”（如二氧化硅、氧化铝、无定形硅酸铝、粘土等）作为工业催化剂不可缺少的组分，都参与了聚烯烃催化裂化和渣油催化裂化等工业过程，然而目前主要研究工作主要集中在单一沸石或非沸石组分的扩散行为上。

该研究采用一系列ZSM-5@meso-SiO₂核壳介观结构作为模型，系统研究了沸石和非沸石组分之间的孔道连通性，以更好确保反应中间产物在两者之间的扩散和迁移，从而模拟工业应用中的多组分沸石基催化剂，其中沸石（ZSM-5）和非沸石组分（meso-SiO₂）之间具有不同的孔道连通性。它们在多尺度扩散行为和结构性能关系方面的显著差异代表了以下三种概括性情况：（1）微孔/介孔的方向；（2）组分的空间分布；（3）微孔/介孔的相对孔径。这些研究结果表明，连接良好的微孔/介孔网络能有效加速界面扩散，充分提高沸石成分的催化效率，突出了沸石和非沸石成分之间孔道连通的基础功能，对反应物在两者之间的自由迁移具有重要意义。

研究人员通过构建相应的ZSM-5@meso-SiO₂核壳材料作为模型催化剂体系，系统地研究了沸石和非沸石组分之间孔道连通性的影响，其中ZSM-5核和meso-SiO2壳分别作为沸石和非沸石组分。上述影响沸石和非沸石组分之间孔道连通性的每个因素研究人员都通过特定的基于Stöber的合成策略精心制作了具有代表性的模型催化剂体系。通过扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、小角度X射线散射（SAXS）、激光超极化¹²⁹Xe（HP ¹²⁹Xe）一维变温NMR（1D VT NMR）和二维交换光谱NMR（2D EXSY NMR）证实了沸石组分（ZSM-5）和非沸石组分（meso-SiO₂）之间独特的孔道连通性。此外，研究人员还通过智能重量分析（IGA）和时间分辨原位傅里叶变换红外光谱（time-resolved in situ FTIR）研究了模型多组分催化剂的整体扩散和沸石部分扩散行为。定量分析了模型催化剂在催化裂化反应中宏观扩散行为和结构性能关系的差异。

总之，该研究以ZSM-5@meso-SiO₂为模型的多组分工业沸石基催化剂，系统建立了沸石与非沸石组分之间受控孔道连通性影响的扩散特性与反应动力学性能的结构-性能的定量关系。HP ¹²⁹Xe NMR能有效识别沸石和非沸石组分之间复杂的孔道连通性和扩散路径，而时间分辨原位红外光谱则能准确区分多组分体系中沸石组分的扩散特性。先进的表征工具能够突出沸石和非沸石成分之间的界面特性如何影响扩散和反应催化效率。结果表明，沸石和非沸石组分之间的非理想孔道连通性可能是由于微孔/介孔取向不连贯、随机的空间分布或相对孔径不匹配造成的，这可能会影响扩散特性和反应性能。相反，当沸石和非沸石组分具有连接良好的微孔/介孔取向时，可有效加速界面扩散，充分提高沸石组分的催化效率。因此，在工业多组分条件下，仅在沸石中引入分层结构并不能充分提高扩散和催化剂效率。在工业催化条件下，沸石基催化剂的扩散性主要取决于孔道系统的高度连通性，这样分子才能有效地扩散到沸石组分中或从沸石组分中扩散出来。对于工业多组分催化剂的精细设计，应该更多地关注在沸石和非沸石组分（包括晶内和晶间空间）之间构建高度连通的分层孔系统及其表面性质。最后，揭示实用沸石催化剂这些复杂孔道系统中的传输特性对于指导高性能实用催化剂的设计至关重要。然而，要在沸石和非沸石成分之间建立一个全面的酸性-扩散耦合模型，以及对扩散和催化剂效率的影响，尤其是直接依靠实际工业催化剂时，还有很长的路要走。这对界面表征技术提出了重大挑战。此外，实际催化剂中存在的其他沸石和非沸石成分之间的相互作用，如铝迁移和界面改性，也需要在未来研究中进一步深入探讨。